| 中文摘要: | 陆地古气候重建的一个重要的目标是将古温度和古水文信号分开。过去的陆地古气候研究往往重点关注季风的强弱来讨论其驱动机制,默认海-陆相互作用产生的气候配置模式一般为暖湿或者冷干组合,并没有具体到温度和降水等陆相独立的环境因子上。因此,尝试分离出具体的陆地温度和降水信号,对于陆地古气候变化的研究至关重要。另外,深部生物圈是当前生物地球化学研究的热门话题。在没有光线的极端情况下,微生物占据了深部环境的主体。通过对地底深部环境的“黑暗生态系统”的研究,可以为探索生命起源和地外地底可能存在的生命形式提供参考。但当前深部生物圈的研究多聚焦在海洋沉积钻孔中。泥炭作为一类极端酸性厌氧的陆地沉积载体,同时也是陆地甲烷的重要来源,其深部生物圈的研究将有利于陆地深部生命形态和全球碳氮循环的研究。泥炭因其独特的形成方式,强烈的酸性环境、丰富的有机质和极端厌氧的条件都使其成为研究陆地古气候变化、陆地环境深部生物圈及其参与的生物地球化学过程的绝佳载体。而作为微生物细胞膜的核心组分,四醚类脂物是联通和隔绝微生物与外界环境之间的关键部分,其外与外界环境相连,内与微生物自身相关。因此,以泥炭为环境载体,以微生物四醚脂类化合物为研究对象,可以很好的探究以上两个关键科学问题:泥炭沉积微生物四醚脂类的环境指数意义及陆相古气候重建和陆地泥炭深部生物圈及其生物地球化学过程。针对以上两个问题,本文以中国泥炭不同气候区的多个表层样品和两根泥炭沉积柱为研究对象,对四醚脂类分布与环境因子之间的关系,以及微生物群落和脂类单体碳同位素分别进行讨论,以下是本文的主要结论和认识:1)中国不同气候带的泥炭表层样品的调查,在分离开5-甲基和6-甲基bGDGTs异构体之后,MBT’_(5ME)与pH没有关系,只与温度有关;而环化指数不管是CBT_(5ME)还是CBT_(6ME)都与pH呈显著的负相关关系,说明6-甲基bGDGTs的环化程度都是受控于pH,因此CBT可以作为泥炭pH重建的可靠指标。甲基化指数MBT’_(5ME)与温度相关,MBT’_(6ME)也与温度有一定相关性,但后者还会受到pH的影响,因此选用MBT’_(5ME)进行古温度重建更为可靠。泥炭中5-甲基bGDGTs与温度的关系与土壤中一致,而6-甲基bGDGTs与温度的关系则与中国湖泊类似,说明泥炭作为半浸水的环境,可能综合了土壤和湖泊两者的特点,属于过渡环境。2)针对细菌bGDGTs在同一个泥炭地中分布比较分散的问题,通过大九湖泥炭地的短沉积柱和含水率梯度表层沉积样品的研究,得出MBT和CBT指数同时分别以负相关和正相关形式受含水率或氧气可获得性的影响,因此在全球泥炭表层现代过程的调查中,是没有考虑过这个因素的。3)大九湖泥炭13 ka的古温度和pH分别用表层现代过程中得到的MBT’_(5ME)和CBT_(peat)指标进行了重建,尽管重建的结果在千年尺度上灵敏度不高、波动范围大的问题,但与泥炭霍类等其它生物标志物的记录所反映的温度、水文趋势一致。对于灵感度不高,波动区间大的原因,本文认为是受泥炭含水率也就是水文条件的影响,根据上一章的结论,含水率对MBT和CBT完全相反的影响,在温度升高时,会“放大”MBT上升的幅度,同时也会“抵消”CBT的变化,本文认为泥炭地水文变化是导致古温度曲线波动范围大,pH则过于平缓的原因。4)在泥炭表层现代过程的调查中发现细菌bGDGTs的6-甲基异构体的相对含量与pH有很好的响应。在中国表层泥炭样品中,bGDGT-IIIa’和bGDGT-IIa’与泥炭pH都存在较好的正相关关系。将中国表层泥炭中IR_(6ME)与pH的关系与全球泥炭、全球土壤和中国部分湖泊中两者的关系对比发现,中国泥炭和全球泥炭中两者的关系在全球土壤的数据范围内,但与中国湖泊相差较大,可能是两类载体中bGDGTs的生物源不同导致的。另外,在表层泥炭样品中的古菌iGDGTs的峰前出现一个“肩峰”,可能是烷基链上带有一个不饱和键或者烷基链上一个五元环被六元环代替的S-GDGTs。在表层样品中发现“肩峰”化合物的相对含量与pH呈显著相关关系,可能为潜在的泥炭pH指标。5)在东北哈尼泥炭沉积柱中检测到了多组古菌醚类化合物及对应带头基的IPL,包括iGDGTs,Archaeol,OH-Archaeol,BDGTs,Me-iGDGTs,Uns-iGDGTs,GMGTs,GDD以及其对应的IPL,其中IPL的头基为1~2个糖基,即1G和2G。所有古菌类脂物的总和,以及单独的各组化合物BDGTs,Uns-iGDGTs和Me-iGDGTs在沉积柱中随着深度的增加,其IPL相对于CL的比值都表现出增加的趋势,说明在泥炭深部活跃着大量的活的古菌类群。6)沉积柱中不同深度样品的DNA高通量测序结果显示,泥炭沉积柱不同深度主要的古菌类群为深古菌MCG,其次为产甲烷古菌,两者和值占到古菌总量的75%~90%,但两者的趋势相反,说明两者存在竞争关系。MCG大致随深度逐渐增加,而产甲烷古菌则从表层向下逐渐减少。根据沉积物中四醚类脂物的分布,沉积柱中iGDGTs,特别是iGDGT-0的含量最大,推测其来源与MCG和产甲烷菌某些种数有关,且MCG的贡献可能更大。而iGDGT-0的碳同位素值与TOC的碳同位素值接近,说明MCG以异养方式直接利用环境中的有机质,或某些产甲烷古菌利用乙酸盐的方式产生CH_4。不饱和的Uns-iGDGTs和甲基化的Me-iGDGTs两组化合物在沉积柱中IPL/CL的趋势与iGDGTs接近,说明不饱和iGDGTs和Me-iGDGTs化合物与iGDGTs,主要为iGDGT-0,可能都来源于MCG和某些产甲烷古菌。7)BDGTs在之前的研究中主要分布在厌氧环境中,在产甲烷古菌的一个目Methanomassiliicoccus luminyensis的单菌株中含量异常丰富,又与MCG有很好的相关性。在哈尼沉积柱中IPL-BDGTs随深度增加的趋势明显,说明产BDGTs的古菌类群在有一定温压的泥炭深部更利于生存,而该趋势又与沉积柱中铵根离子随深度增加的趋势相同,沉积柱底部较强的氨化作用可能可以为这类古菌提供铵根离子等必须的元素。另外,DNA数据显示产甲烷古菌Methanomassiliicoccaceae的相对含量与BDGTs在古菌四醚脂类中的相对含量在沉积柱中的趋势完全一致,再次证明了Methanomassiliicoccaceae是BDGTs的生物源。8)哈尼泥炭沉积柱中类脂物的单体碳同位素结果显示,在泥炭深部生物圈存在不同代谢类型的古菌群落。Archaeol的碳同位素值较TOC的要偏正10‰左右,根据两者碳同位素的差值,推断产Archaeol的产甲烷古菌可能是以H_2/CO_2方式生成CH_4。iGDGTs的裂解产物,三种双植烷的碳同位素值相差太大,说明iGDGTs的微生物来源复杂,新陈代谢类型也差别较大。iGDGT-0的裂解产物biphytane-0的同位素值与TOC差值最小,推断可能为MCG以异养方式直接利用环境中的有机质,或某些产甲烷古菌利用乙酸盐的方式产生CH_4。biphytane-1(主要为iGDGT-1来源)的碳同位素较biphytane-0更为负偏,与TOC的差距更大,可能来自于以甲胺和甲醇等甲基化合物的产甲烷古菌。 |